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研究背景

矿物碳酸盐化反应的反应性是研究二氧化碳矿物封存的理论基础，其中水在该反应中的作用备受关注，但尚无定论。在实际矿物封存相关的地下条件下，CO₂以超临界形式存在，水仅以微量形式溶解于CO₂，因此探究该条件下水对于超临界CO₂反应性的影响对于了解该碳封存反应的效率十分重要。

近日，必赢bwin线路检测中心东思嘉助理教授、赵良教授团队与天津大学地球系统科学学院的滕辉教授（Hui Henry Teng）在Applied Geochemistry上发表题为Physical and chemical effects of H₂O on mineral carbonation reactions in supercritical CO₂，解析了水在超临界CO₂体系碳酸盐化反应中起到的作用，文章入选了Applied Geochemistry杂志的Editor's Choice主编精选系列，被赋予半年的Open Access。

文章要点

本研究利用自主建造的原位拉曼反应装置，在碳酸盐化反应进程中通过拉曼光谱连续原位监测矿物相变化，避免了高温高压实验开釜后产物由于温压降低和接触空气可能产生的矿物相变化。在此实验基础上，通过多组对照实验揭示了水在碳酸盐化反应中的物理化学效应，其中包括：（1）含镁矿物中是否含有矿物结晶水；（2）反应条件中是否存在自由水分子；（3）反应条件中是否存在与水分子极性相近的有机溶剂，以提供水分子可提供的极性，但不产生水分子电离生成的H⁺，从而分离水的极性效应与电离效应。研究结果表明，在没有矿物结晶水的情况下仅在含自由水分子条件可发生矿物碳酸盐化，含结晶水的含镁矿物在无水、无有机溶剂下亦不发生碳酸盐化反应，但是可在仅含有机溶剂的条件下生成碳酸盐，且在330小时之内发生了40-50%的碳酸盐化。本研究通过新型原位拉曼反应装置，深入探讨了水在矿物-超临界CO₂反应中的物理化学效应，对于理解矿物碳酸盐化反应的动力学原理具有重要意义。

图1. 原位拉曼反应装置示意图及水镁石-水-超临界CO₂反应的原位拉曼谱图

图2. CaO，Mg(OH)2，MgO在无水、甲酰胺、水条件下分别与超临界CO₂反应产物的拉曼谱图（左）和FTIR谱图（右）

文章信息

Dong, S., Xing, T., Zhao, L., Zhu, C., Yao, X., Zhao, S., & Teng, H. H. (2023). Physical and chemical effects of H2O on mineral carbonation reactions in supercritical CO2. Applied Geochemistry, 155, 105668.

全文链接：

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2023.105668

第一来源：必赢bwin线路检测中心东思嘉

通讯来源：必赢bwin线路检测中心赵良*

单位：必赢bwin线路检测中心